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传统的植入式医疗器械在使用一段时间后需要再次进行外科手术移除,而生物可吸收电子系统作为临时植入物,在达到预期寿命之后可以被生物体吸收。作为生物流体屏障的封装材料一方面需要避免电子元件过早降解以保证器件运行时的可靠性,另一方面需要保证材料在预期寿命之后自行降解进而被生物体吸收。大连理工大学李锐教授课题组联合美国西北大学John A. Rogers院士、黄永刚院士团队提出一种满足上述重要需求的新材料和结构设计,实现了优异的防水性能、柔性和可制造性。
该设计使用旋涂和等离子体增强化学气相沉积法形成聚酸酐-氮氧化硅薄膜交替的多层结构(图1)。通过实验和理论研究探讨了材料和结构组成对防水性能、水分子分布和降解行为的影响。
通过电化学实验(图2A)观测发现,无机材料薄膜中存在导致透水的缺陷(图2B),有机材料薄膜不存在缺陷,但基本不具备防水性能(图2C);三层有机-无机薄膜在20天后发生电流泄漏(图2D),而相同厚度的单层有机-无机薄膜仅在1天后即发生电流泄漏(图2E);同时,减少有机层的厚度对有机-无机薄膜的透水过程并没有显著影响(图2F)。
图 2 无机薄膜、有机薄膜和有机-无机薄膜的电化学测试。A. 实验装置示意图,B. 无机薄膜伯德图,C. 有机薄膜伯德图,D-F. 不同有机-无机薄膜的阻抗和电流泄漏。
为了定量分析水在有机-无机薄膜中的渗透过程,提供可靠的封装寿命预测,作者建立了多层扩散-反应理论模型(图3A),其中被封装在底层的镁的电阻变化能够反映有机-无机薄膜的封装效果。由于有机层基本不具备防水性能,在模型中只需考虑两种界面:无机层间界面和薄膜-镁层间界面。对于单层(图3B)和三层(图3C)有机-无机薄膜封装的镁,其电阻变化的理论预测和实验结果高度吻合。理论模型还给出了实验难以观测到的单层(图3D)和三层(图3E)有机-无机薄膜在不同的PBS浸泡时间下水分子的浓度分布。理论预测和实验结果一致表明,随着层数增加,有机-无机薄膜的封装寿命也会延长(图3F)。
图 3 水分子渗透多层有机-无机薄膜的扩散-反应理论模型。A. 生物流体中镁的多层有机-无机薄膜封装模型示意图,B-C. 单层(B)和三层(C)有机-无机薄膜封装下镁电阻随时间变化的理论预测和实验结果对比,D-E. 水分子在单层(D)和三层(E)有机-无机薄膜中的浓度分布,F. 不同层数下多层薄膜封装寿命的理论预测和实验结果对比
细胞培养和动物模型活性研究表明,多层有机-无机薄膜具有良好的生物相容性和优异的防水性能。LC电路、无线电能传输系统和无线光电子器件封装结构的成功演示表明,本研究所提出的新材料和结构设计有望在一系列生物和环境可吸收新兴电子器件中实现广泛应用。
大连理工大学李锐教授、美国西北大学John A. Rogers院士为该文章的通讯作者。美国西北大学博士后Ziying Hu、Hexia Guo和大连理工大学博士生安东琦为该文章共同第一作者。美国西北大学黄永刚院士、大连理工大学王博教授等为本文共同作者。该研究得到了国家自然科学基金优秀青年科学基金等项目的资助。
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